Hiiu-Suuremõisa mõisat (saksa k Großenhof või ka Dagö-Großenhof) on esmamainitud 1519. aastal ordumõisana. Tollal asus mõisas Liivimaa ordu Hiiumaa valduste majanduskeskus. 17. sajandi algul kuulus mõis von Stackelbergidele, alates 1620ndatest aastatest oli ta aga de la Gardie'de aadliperekonna omanduses.

Ebba Margareta von Stackelberg (sünd. de la Gardie) lasi 1755-60 mõisa ehitada esindusliku kahekorruselise murdkelpkatusega barokklossi. 1770ndatel aastatel lisati hoonele ühekorruselised tiibehitised, mis tegid tast Eesti tolle aja ühe suurema ja esinduslikuma mõisa. Eriti kunstiväärtuslikud on barokne peauks ning vestibüüli interjöör.

18.-19. sajandi vahetuse paiku siirdus mõis Vana-Kuuste mõisast pärinenud Otto Reinhold Ludwig von Ungern-Sternbergi valdusse, kelle käes ta oli rendil juba varem. Otto Reinhold läks ajalukku mereröövli ja nn Ungru hulluna, kes juhtis Hiiumaast mööda purjetavaid laevu valemajakate abil Hiiumadalale (Neckmansgrund), misjärel karilejooksnud laevad rööviti varandusest tühjaks. 1804. aastal saadeti ta Rootsi laeva röövimise ja kipri tapmise eest Siberisse.

Mõisal oli väga paju kõrvalhooneid. Peahoone läheduses asusid ait, tall-tõllakuur, valitsejamaja ja teised tähtsamad majandushooned. Suur osa kõrvalhooneid paiknes lähikonnas ning lisaks sellele veel omaette kobarana peahoonest sada-paarsada meetrit põhja pool. Peahoone taga oli suur park ning peahoone vastas viimase keskteljel väike pargipaviljon (kaasajal varemeis). Von Ungern-Sternbergide omandusse jäi mõis kuni 1919. aasta võõrandamiseni. Suuremõisa kujutas tollal endast suurt osa Ida-Hiiumaast hõlmavat maavaldust koos mereäärse esindusliku Suursadama (saksa k Tiefenhafen) ning arvukate kõrval- ja karjamõisatega. Võõrandamisjärgselt kolis mõisahoonesse kool; praegu tegutsevad hoones nii põhi- kui ka ametikool. Säilinud on ka suurem osa kõrvalhooneid, osalt küll varemeis ja osalt ümber ehitatud.

Ajaloolise jaotuse järgi Läänemaale Pühalepa kihelkonda kuulunud mõis jääb kaasajal Hiiumaale Pühalepa valla territooriumile.